Vô Tình Nhặt Được Tổng Tài lấy bối cảnh hiện đại, nội dung xoay quanh 2 nhân vật chính là cô nàng shipper hậu đậu, ngây thơ Cố An Tâm (Triệu Lộ Tư) và người thừa kế ở tập đoàn lớn Lăng Việt (Lưu Đặc). Vào 1 ngày nọ, Cố An Tâm vô tình va phải Lăng Việt. Sau khi đưa vào bệnh viện điều trị, Lăng Việt nói rằng anh mất trí nhớ, đồng thời mắc luôn chứng "hoang tưởng" và nghĩ bản thân là người bị hại nên mới bắt ép Cố An Tâm phải chịu trách nhiệm với cuộc đời mình....